【儀表網 研發快訊】基于p-n的傳統光伏效應，由于受到肖克利—奎伊瑟極限(Shockley-Queisser detailed balance limit)的基本制約，其最大光電壓通常不能大于材料能隙，限制了實際應用范圍。非線性光伏效應為超越肖克利—奎塞爾極限限制提供了可能，是凝聚態物理和材料科學研究前沿。基于降維可提升非線性光伏效率的基本設計原則，二維半導體材料，如二硫化鉬MoS2，吸引了非線性光伏效應研究的廣泛興趣。雖然非線性光伏效應，特別是自旋極化的圓偏振非線性光電流，已在各種二維體系里面得到驗證，但以前研究基本上都是簡單直接地將其歸為圓光伏效應，而忽視了圓光子拖曳效應的貢獻。考慮到圓光子拖曳效應是一種更加普適、可出現在任何體系的現象，以前直接忽略其存在的做法是非常值得商榷的，需要深入系統探索以闡明非線性圓極化光電流的真正起源。
 

　　最近中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心N07課題組的趙巖翀博士在杜羅軍特聘研究員、張廣宇研究員的指導下，對二維半導體MoS2進行了系統的研究，通過電場原位調控反演對稱性破缺，闡明二維半導體MoS2中的圓偏振非線性光電流不需要空間反演對稱性的破缺，并且具有中心反演對稱的雙層MoS2中的圓偏振非線性光電流是反演破缺單層的2倍以上。這極大地說明所觀測的圓偏振非線性光電流的來源不可能是以前普遍認為的圓光伏效應(因為其只能在反演對稱性破缺的條件下發生)，而應該是被以前研究普遍忽視，而不依賴材料對稱性破缺的圓光子拖曳效應。
 

　　通過理論計算和對稱性分析合作，研究進一步闡明了二維半導體MoS2中的圓光伏效應基本上是可以忽略不計的，圓偏振非線性光電流的貢獻主要來自圓光子拖曳效應。并且，理論計算表明，由于雙層MoS2中層贗自旋和自旋自由度的耦合，其布洛赫波函數是層局域的，因此可以看成兩個非耦合單層的疊加。這樣，雙層MoS2中同時有來自上層和下層的貢獻，是單層的2倍以上，很好的解釋了實驗中層依賴的圓偏振非線性光電流結果。圓光子拖曳效應的層相干特性，結合其靜電摻雜可調控，有望為實現緊湊、高效和快速的量子光子學和下一代光伏技術帶來了前景。
 

　　相關研究成果以“Origin of Nonlinear Circular Photocurrent in 2D Semiconductor MoS2”為題發表在Physical Review Letters 134, 086201 (2025)。中國科學院物理研究所趙巖翀博士(已畢業)和北京大學的陳風宇博士為該論文的共同第一作者，中國科學院物理研究所杜羅軍特聘研究員、張廣宇研究員和北京大學的馮濟教授為該論文的共同通訊作者。本研究工作獲得來自芬蘭阿爾托大學的孫志培教授、北京大學的劉開輝教授、梁晶博士、曼徹斯特大學Mohammad Saeed Bahramy教授等的合作和支持。受到了國家自然科學基金委、科技部重點研發計劃和中國科學院等科研項目的資助支持。
 

圖1. 二維半導體MoS2中非線性光伏的物理機制