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儀表網 研發快訊】近期,中國科學院合肥物質院固體所環境與能源納米材料中心尹華杰研究員團隊在5-羥甲基糠醛高效轉化為2,5-呋喃二甲酸方面取得新進展。相關研究成果發表在Angewandte Chemie International Edition上。
利用可再生能源將生物質衍生分子(如5-羥甲基糠醛(HMF))轉化為高附加值產品,同時實現制氫,為可持續化學品和能源的制備提供了廣闊的機遇。然而,HMF的氧化及電化學氧化過程通常需要強堿條件和膜的使用。在強堿環境下,HMF不穩定,易形成低聚物,從而降低產物的純度,并且產物往往以羧酸鹽的形式存在,增加了分離的難度;而膜的使用則進一步增加了轉化成本。
基于此,研究人員提出了一種兩步解耦系統,在無強堿、無膜條件下驅動了HMF高效氧化。通過引入NixCo1-x(OH)2作為氧化還原介質,在兩步解耦體系中實現了HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的無堿轉化(圖1)。這種解耦策略能夠成功耦合兩種不同電解質中的反應:堿性電解質中的析氫反應和HMF水溶液中的HMF氧化反應。在該兩步系統中,H2和FDCA的單獨生產有效地解決了強堿和膜帶來的挑戰。
研究結果表明,氧化還原介質通過捕獲底物中的氫來促進氧化;Co的引入加速了底物脫氫,從而提高了HMF的氧化速率;Ni0.85Co0.15OOH能夠促進HMF高效脫氫,產物2,5-呋喃二甲酸的選擇性和產率均接近100%。研究人員將該系統擴展到多種反應物的氧化,發現產率均超過92%。此外,通過用流動電極取代固定電極,驗證了解耦策略的可擴展性。該策略不僅具有良好的生產放大潛力,還可擴展至其他底物的氧化反應,為有機合成、產品分離及制氫提供了可持續的解決方案。
上述研究得到了國家自然科學基金的支持。
圖. 兩步解耦系統的示意圖。
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