【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，上海交通大學(xué)李政道研究所青年學(xué)者嚴(yán)智明與英國(guó)圣安德魯斯大學(xué)Peter Wahl教授團(tuán)隊(duì)和Phil D. C. King 教授團(tuán)隊(duì)、意大利CNR-SPIN的Silvia Picozzi教授團(tuán)隊(duì)、德國(guó)馬克斯·普朗克固體化學(xué)物理研究所Andrew Mackenzie教授團(tuán)隊(duì)在Nature Communications上共同發(fā)表題為 “Avoided metallicity in a hole-doped Mott insulator on a triangular lattice” 的研究論文，揭示了被摻雜的莫特絕緣表面可通過(guò)電荷歧化(charge disproportionation)形成一種與塊體中的莫特絕緣態(tài)截然不同的絕緣基態(tài)。
 

　　摻雜莫特絕緣體可導(dǎo)致高溫超導(dǎo)和電荷、自旋以及軌道序等涌現(xiàn)態(tài)的形成。然而，能夠很好理解其進(jìn)化的物理學(xué)卻知之甚少。在該論文中，嚴(yán)智明等人通過(guò)掃描隧道顯微(STM)、角分辨光電子能譜學(xué)(ARPES)和密度泛函理論(DFT)研究了反鐵磁金屬材料銅鐵礦(delafossite)PdCrO2的莫特絕緣CrO2表面，其固有的極性突變?yōu)楸砻鎿诫s提供了一條干凈的途徑(圖一a)。
 

　　圖一：a，PdCrO2兩個(gè)極性表面(Pd 和 CrO2)發(fā)生的表面摻雜效應(yīng)示意圖；b-d，從兩個(gè)極性表面獲得的STM(b)和ARPES(c-d)數(shù)據(jù)。
 

　　通過(guò)實(shí)驗(yàn)，嚴(yán)智明等人觀測(cè)到PdCrO2的Pd和CrO2兩個(gè)極性面存在的證據(jù)(圖一、b-d)，并在CrO2表面觀測(cè)到一個(gè)鄰近費(fèi)米能級(jí)(EF)、大小約500meV的絕緣能隙(圖二)，這與預(yù)期有所不同。
 

　　圖二、a-e，PdCrO2兩個(gè)極性面的ARPES實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；f-g，在 CrO2面出現(xiàn)大小約500meV的能隙的ARPES(f)和STM/S(g)實(shí)驗(yàn)證據(jù)；h， CrO2面在低能量、低電流時(shí)的STM表面形貌圖；插圖，對(duì)應(yīng)高能量時(shí)的表面形貌圖。i，對(duì)應(yīng)(h)的傅里葉變換。
 

　　去進(jìn)一步探索該能隙的起源，嚴(yán)智明等人在低偏壓、低隧穿電流條件下對(duì)CrO2表面進(jìn)行STM表征，并發(fā)現(xiàn)在鄰近EF時(shí)，該面出現(xiàn)一個(gè)短程有序態(tài)(見(jiàn)圖二、h-i)。基于實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，論文合作者Srdjan Stavri?博士采用了周期性為√7×√7的超級(jí)晶胞(晶胞中 4個(gè)Cr原子自旋向上，3個(gè)Cr原子自旋向下)來(lái)建模并對(duì)CrO2的表面電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算。結(jié)果顯示，通過(guò)電荷歧化(charge disproportionation)，該短程有序態(tài)的形成會(huì)使表面出現(xiàn)兩種不同類型的Cr原子(CrA和CrB)，兩者有著不同的Bader電荷、自旋磁矩和垂直位移(圖三)。
 

　　圖三、a，塊狀PdCrO2的投射態(tài)密度(PDOS)。計(jì)算時(shí)采用了周期性為√7×√7的超級(jí)晶胞，其中 4個(gè)Cr原子自旋向上，3個(gè)Cr原子自旋向下；b，計(jì)算結(jié)果顯示，經(jīng)過(guò)松弛，部分Cr原子的垂直位移高達(dá)~0.1Å，同時(shí)表面存在兩種不同類型的Cr原子；c，CrO2表面的PDOS。EF處的態(tài)來(lái)自亞表面Pd層，而Cr態(tài)的間隙約為0.2 eV；插圖，較窄能量范圍內(nèi)CrA和CrB的PDOS。
 

　　另外，在微弱外力的干擾下，該短程有序態(tài)會(huì)隨著時(shí)間演化，從而展示其像玻璃一樣的特性(圖四)。
 

　　圖四、a-d，時(shí)間相關(guān)的STM形貌圖數(shù)據(jù)展示出CrO2面的短程有序態(tài)在微弱外力的干擾下隨著時(shí)間的演化；e-g，對(duì)應(yīng)的差分圖像；h，顯示基態(tài)演化時(shí)間特征的方差-時(shí)間圖
 

　　上海交通大學(xué)李政道研究所嚴(yán)智明為論文的共同第一作者(STM實(shí)驗(yàn))兼共同通訊作者，其他共同第一作者包括圣安德魯斯大學(xué)博士后Gesa-R. Siemann(ARPES實(shí)驗(yàn))和CNR-SPIN博士后Srdjan Stavri?(理論計(jì)算)，其他共同通訊作者包括英國(guó)圣安德魯斯大學(xué)Peter Wahl教授和Phil D. C. King教授、和意大利CNR-SPIN Silvia Picozzi 教授。
 

　　本工作得到上海市科委和上海交通大學(xué)的資助。