M-H是一類特殊的物種，已有近百年的研究歷史。其通常具有很高的反應活性和獨特的化學性質，在許多化學反應中作為中間體普遍存在。然而，在多相催化體系中，鑒于實際固體催化劑表面生成的金屬氫物種固有的高反應活性，以及固體催化劑表面結構的復雜性，針對它們的全面表征和化學性質探索一直具有挑戰。迄今為止，在常用的表征方法中，表面鎵—氫(Ga-H)物種的特征信號僅在有限的文獻中通過紅外光譜檢測到。
本工作中，研究人員利用固體核磁共振技術研究納米Ga2O3催化劑上直接H2活化和丙烷脫氫反應中產生的表面物種，提出了表面Ga-H物種的明確的固體核磁共振譜學證據。Ga-H物種由于強的1H-69Ga/71Ga核自旋耦合作用(J耦合和偶極/四極耦合)產生了復雜的1H核磁共振特征信號，研究人員利用先進多維核磁技術對復雜譜線進行解析，并結合數值模擬與DFT理論計算，揭示了這種特殊中間體物種的結構構型、形成機制。進一步利用CO2吸附模型實驗，研究人員揭示了Ga-H物種是CO2加氫轉化過程中的關鍵中間體。
相關成果以“Direct Detection of Reactive Gallium-Hydride Species on Ga2O3 Surface via Solid-state NMR Spectroscopy”為題，于近日發表在《美國化學會志》(The Journal of the American Chemical Society)上。該工作的共同第一作者是我所510組博士研究生陳虹余和高攀副研究員。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃、國家博士后創新人才支持計劃、中國博士后科學基金等項目的資助。(文/圖 陳虹余、高攀)
原標題：我所利用固體核磁共振技術實現表面金屬—氫物種精確表征及活性探索
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