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摘要碳酸作為生物體液和海洋環(huán)境中的核心質(zhì)子緩沖劑,通過CC、CT、TT三種構(gòu)象的動態(tài)平衡調(diào)控酸堿平衡。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】為突破復(fù)雜溶液體系動力學過程的理論模擬瓶頸,上海科技大學物質(zhì)科學與技術(shù)學院孫兆茹課題組長期致力于開發(fā)兼具第一性原理精度和經(jīng)典分子動力學效率的新型機器學習力場。近日,團隊在溶液中碳酸解離與質(zhì)子傳輸機制方面取得重要突破,通過深度勢能分子動力學(Deep Potential Molecular Dynamics, DPMD)方法,首次發(fā)現(xiàn)碳酸(H2CO3)在水溶液中僅占12.4%的順式-反式(CT)構(gòu)象體貢獻了溶液中58.1%的質(zhì)子。該研究從氫鍵拓撲網(wǎng)絡(luò)和電子結(jié)構(gòu)兩個角度闡明了CT構(gòu)象具有較強質(zhì)子提供能力的原因,并從量子力學層面揭示了溶液環(huán)境對分子構(gòu)象動態(tài)平衡的調(diào)控機制,為生理pH調(diào)控、海洋酸化預(yù)測等應(yīng)用提供了關(guān)鍵理論支撐。相關(guān)研究發(fā)表于國際學術(shù)期刊《科學進展》(Science Advances)。
 
  碳酸作為生物體液和海洋環(huán)境中的核心質(zhì)子緩沖劑,通過CC、CT、TT三種構(gòu)象的動態(tài)平衡調(diào)控酸堿平衡。雖然以往研究對氣相下順式-順式(CC)構(gòu)象的穩(wěn)定性優(yōu)勢已經(jīng)達成共識,但對水溶液中構(gòu)象的穩(wěn)定性順序仍長期存在爭議。同時,科學界對于多元弱酸解離過程的微觀機制仍然缺乏深入認識。孫兆茹課題組碩士生趙曰奇創(chuàng)新性地采用深度勢能分子動力學方法模擬了碳酸在百納秒尺度的解離過程,通過對比氣相與液相的電子結(jié)構(gòu)及氫鍵拓撲網(wǎng)絡(luò),取得了突破性發(fā)現(xiàn)。
 
  氫鍵拓撲網(wǎng)絡(luò)表征質(zhì)子轉(zhuǎn)移。盡管CC構(gòu)象在溶液中占比達81.3%,但由于CT構(gòu)象參與形成更多氫鍵環(huán)結(jié)構(gòu),具有更多的潛在質(zhì)子轉(zhuǎn)移路徑,因而成為溶液中主要的質(zhì)子供體,貢獻了58.1%的質(zhì)子。
 
  電子不對稱驅(qū)動解離。外界水環(huán)境對CT構(gòu)象兩個羥基氧的電子云分布呈現(xiàn)出顯著的不對稱性,其孤對電子與原子核距離比CC構(gòu)象伸長0.12 Å,成鍵電子對與原子核距離比CC構(gòu)象縮短0.12 Å ,親水性增強導致羥基穩(wěn)定性降低,解離事件概率增加。
 
圖1:溶液中CC和CT構(gòu)象的電子結(jié)構(gòu)
 
  質(zhì)子傳遞路徑偏好。CT構(gòu)象解離的質(zhì)子對于“歸巢路徑”的傾向性達82.95%,而CC構(gòu)象質(zhì)子選擇該路徑的比例僅為57.76%,這源于CT構(gòu)象解離的HCO3−中去質(zhì)子化氧原子與原羰基氧原子對于質(zhì)子競爭能力的差異更大。
 
圖2:碳酸溶液中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移路徑
 
  本研究首次從氫鍵拓撲網(wǎng)絡(luò)和電子結(jié)構(gòu)兩個角度揭示了碳酸分子中CT構(gòu)象主導質(zhì)子轉(zhuǎn)移的微觀機制,同時澄清了長期存在的爭議——溶液中構(gòu)象穩(wěn)定性順序。研究成果不僅為酶催化中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移機制和生理環(huán)境中pH調(diào)控的動態(tài)建模提供了原子尺度理論框架,更為海洋酸化動力學建模提供了理論基石。
 
  上海科技大學物質(zhì)學院2022級碩士生趙曰奇為論文的第一作者, 物質(zhì)學院2023屆碩士畢業(yè)生田飛飛為第二作者,孫兆茹教授為唯一通訊作者,上海科技大學為唯一完成單位。相關(guān)計算依托上海科技大學圖信中心高性能計算平臺完成。

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