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摘要碳酸作為生物體液和海洋環境中的核心質子緩沖劑,通過CC、CT、TT三種構象的動態平衡調控酸堿平衡。

  【儀表網 研發快訊】為突破復雜溶液體系動力學過程的理論模擬瓶頸,上??萍即髮W物質科學與技術學院孫兆茹課題組長期致力于開發兼具第一性原理精度和經典分子動力學效率的新型機器學習力場。近日,團隊在溶液中碳酸解離與質子傳輸機制方面取得重要突破,通過深度勢能分子動力學(Deep Potential Molecular Dynamics, DPMD)方法,首次發現碳酸(H2CO3)在水溶液中僅占12.4%的順式-反式(CT)構象體貢獻了溶液中58.1%的質子。該研究從氫鍵拓撲網絡和電子結構兩個角度闡明了CT構象具有較強質子提供能力的原因,并從量子力學層面揭示了溶液環境對分子構象動態平衡的調控機制,為生理pH調控、海洋酸化預測等應用提供了關鍵理論支撐。相關研究發表于國際學術期刊《科學進展》(Science Advances)。
 
  碳酸作為生物體液和海洋環境中的核心質子緩沖劑,通過CC、CT、TT三種構象的動態平衡調控酸堿平衡。雖然以往研究對氣相下順式-順式(CC)構象的穩定性優勢已經達成共識,但對水溶液中構象的穩定性順序仍長期存在爭議。同時,科學界對于多元弱酸解離過程的微觀機制仍然缺乏深入認識。孫兆茹課題組碩士生趙曰奇創新性地采用深度勢能分子動力學方法模擬了碳酸在百納秒尺度的解離過程,通過對比氣相與液相的電子結構及氫鍵拓撲網絡,取得了突破性發現。
 
  氫鍵拓撲網絡表征質子轉移。盡管CC構象在溶液中占比達81.3%,但由于CT構象參與形成更多氫鍵環結構,具有更多的潛在質子轉移路徑,因而成為溶液中主要的質子供體,貢獻了58.1%的質子。
 
  電子不對稱驅動解離。外界水環境對CT構象兩個羥基氧的電子云分布呈現出顯著的不對稱性,其孤對電子與原子核距離比CC構象伸長0.12 Å,成鍵電子對與原子核距離比CC構象縮短0.12 Å ,親水性增強導致羥基穩定性降低,解離事件概率增加。
 
圖1:溶液中CC和CT構象的電子結構
 
  質子傳遞路徑偏好。CT構象解離的質子對于“歸巢路徑”的傾向性達82.95%,而CC構象質子選擇該路徑的比例僅為57.76%,這源于CT構象解離的HCO3−中去質子化氧原子與原羰基氧原子對于質子競爭能力的差異更大。
 
圖2:碳酸溶液中的質子轉移路徑
 
  本研究首次從氫鍵拓撲網絡和電子結構兩個角度揭示了碳酸分子中CT構象主導質子轉移的微觀機制,同時澄清了長期存在的爭議——溶液中構象穩定性順序。研究成果不僅為酶催化中的質子轉移機制和生理環境中pH調控的動態建模提供了原子尺度理論框架,更為海洋酸化動力學建模提供了理論基石。
 
  上海科技大學物質學院2022級碩士生趙曰奇為論文的第一作者, 物質學院2023屆碩士畢業生田飛飛為第二作者,孫兆茹教授為唯一通訊作者,上海科技大學為唯一完成單位。相關計算依托上??萍即髮W圖信中心高性能計算平臺完成。

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