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摘要碳酸作為生物體液和海洋環(huán)境中的核心質(zhì)子緩沖劑,通過CC、CT、TT三種構(gòu)象的動態(tài)平衡調(diào)控酸堿平衡。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】為突破復(fù)雜溶液體系動力學(xué)過程的理論模擬瓶頸,上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院孫兆茹課題組長期致力于開發(fā)兼具第一性原理精度和經(jīng)典分子動力學(xué)效率的新型機(jī)器學(xué)習(xí)力場。近日,團(tuán)隊(duì)在溶液中碳酸解離與質(zhì)子傳輸機(jī)制方面取得重要突破,通過深度勢能分子動力學(xué)(Deep Potential Molecular Dynamics, DPMD)方法,首次發(fā)現(xiàn)碳酸(H2CO3)在水溶液中僅占12.4%的順式-反式(CT)構(gòu)象體貢獻(xiàn)了溶液中58.1%的質(zhì)子。該研究從氫鍵拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)和電子結(jié)構(gòu)兩個(gè)角度闡明了CT構(gòu)象具有較強(qiáng)質(zhì)子提供能力的原因,并從量子力學(xué)層面揭示了溶液環(huán)境對分子構(gòu)象動態(tài)平衡的調(diào)控機(jī)制,為生理pH調(diào)控、海洋酸化預(yù)測等應(yīng)用提供了關(guān)鍵理論支撐。相關(guān)研究發(fā)表于國際學(xué)術(shù)期刊《科學(xué)進(jìn)展》(Science Advances)。
 
  碳酸作為生物體液和海洋環(huán)境中的核心質(zhì)子緩沖劑,通過CC、CT、TT三種構(gòu)象的動態(tài)平衡調(diào)控酸堿平衡。雖然以往研究對氣相下順式-順式(CC)構(gòu)象的穩(wěn)定性優(yōu)勢已經(jīng)達(dá)成共識,但對水溶液中構(gòu)象的穩(wěn)定性順序仍長期存在爭議。同時(shí),科學(xué)界對于多元弱酸解離過程的微觀機(jī)制仍然缺乏深入認(rèn)識。孫兆茹課題組碩士生趙曰奇創(chuàng)新性地采用深度勢能分子動力學(xué)方法模擬了碳酸在百納秒尺度的解離過程,通過對比氣相與液相的電子結(jié)構(gòu)及氫鍵拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò),取得了突破性發(fā)現(xiàn)。
 
  氫鍵拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)表征質(zhì)子轉(zhuǎn)移。盡管CC構(gòu)象在溶液中占比達(dá)81.3%,但由于CT構(gòu)象參與形成更多氫鍵環(huán)結(jié)構(gòu),具有更多的潛在質(zhì)子轉(zhuǎn)移路徑,因而成為溶液中主要的質(zhì)子供體,貢獻(xiàn)了58.1%的質(zhì)子。
 
  電子不對稱驅(qū)動解離。外界水環(huán)境對CT構(gòu)象兩個(gè)羥基氧的電子云分布呈現(xiàn)出顯著的不對稱性,其孤對電子與原子核距離比CC構(gòu)象伸長0.12 Å,成鍵電子對與原子核距離比CC構(gòu)象縮短0.12 Å ,親水性增強(qiáng)導(dǎo)致羥基穩(wěn)定性降低,解離事件概率增加。
 
圖1:溶液中CC和CT構(gòu)象的電子結(jié)構(gòu)
 
  質(zhì)子傳遞路徑偏好。CT構(gòu)象解離的質(zhì)子對于“歸巢路徑”的傾向性達(dá)82.95%,而CC構(gòu)象質(zhì)子選擇該路徑的比例僅為57.76%,這源于CT構(gòu)象解離的HCO3−中去質(zhì)子化氧原子與原羰基氧原子對于質(zhì)子競爭能力的差異更大。
 
圖2:碳酸溶液中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移路徑
 
  本研究首次從氫鍵拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)和電子結(jié)構(gòu)兩個(gè)角度揭示了碳酸分子中CT構(gòu)象主導(dǎo)質(zhì)子轉(zhuǎn)移的微觀機(jī)制,同時(shí)澄清了長期存在的爭議——溶液中構(gòu)象穩(wěn)定性順序。研究成果不僅為酶催化中的質(zhì)子轉(zhuǎn)移機(jī)制和生理環(huán)境中pH調(diào)控的動態(tài)建模提供了原子尺度理論框架,更為海洋酸化動力學(xué)建模提供了理論基石。
 
  上海科技大學(xué)物質(zhì)學(xué)院2022級碩士生趙曰奇為論文的第一作者, 物質(zhì)學(xué)院2023屆碩士畢業(yè)生田飛飛為第二作者,孫兆茹教授為唯一通訊作者,上海科技大學(xué)為唯一完成單位。相關(guān)計(jì)算依托上海科技大學(xué)圖信中心高性能計(jì)算平臺完成。

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