【儀表網 研發快訊】近日，清華大學物理系徐勇、段文暉研究組與美國加州大學伯克利分校物理系史蒂文·路易(Steven G. Louie)研究組合作開發了一套方法框架，將研究組開發的深度學習密度泛函理論哈密頓量(DeepH)方法從原先僅支持原子基組推廣至適用于平面波基組，使得DeepH方法可與所有密度泛函理論(DFT)程序兼容。這給深度學習電子結構計算方法帶來了更高的精度和更好的泛化能力，并打通了其利用電子結構大數據作深度學習的通道。
 

　　近年來，深度學習與第一性原理電子結構計算的結合給大尺度量子材料的計算模擬以及新材料的發現帶來了全新的機遇。在這一領域內，能夠從材料原子結構直接預測DFT哈密頓量的DeepH方法取得了巨大的成功，在比傳統DFT方法快多個數量級的速度下仍能保持亞毫電子伏的精度。這一方法已經被拓展至研究磁性、電聲耦合等現象，可以支持雜化泛函，也可以實現非監督學習，近期還發展出了通用材料模型。然而，此類方法只支持局域原子軌道基組下的DFT程序，而完全不兼容使用平面波基組的DFT程序。事實上，平面波基組相對原子軌道基組有其獨特的優勢，如容易收斂、精度高、應用更廣泛等，因此將DeepH方法推廣至平面波基組對深度學習電子結構計算的未來發展具有重要的意義。
 

　　圖1.平面波基組下深度學習電子結構計算的示意圖。(a)平面波(PW)基組相對原子軌道(AO)基組有更高的精度和更廣泛的應用，但深度學習電子結構計算方法往往只支持局域的原子軌道基組。研究中最新開發的方法可以利用平面波DFT計算結果重構原子基組哈密頓量，從而平面波DFT可與深度學習方法兼容。(b)兼容平面波基組的深度學習電子結構計算方法的工作流程。首先在包含較小材料體系的數據集上進行平面波基組的DFT計算，然后由這些計算結果重構得到對應的原子軌道基組哈密頓量。在這些哈密頓量上訓練的神經網絡即可用于研究未知的大尺度材料體系
 

　　在最新的研究中，為了解決這一問題，研究團隊開發了一套高效且精確的方法，可以利用平面波DFT程序的計算結果重構原子軌道基組哈密頓量(圖1)，并構建了實現該功能的軟件包H-PRO。針對不同材料體系的計算實驗證明，由此方法得到的原子軌道基組哈密頓量不僅可以準確地重復出平面波方法計算得到的電子結構信息，還能夠直接適配原有的DeepH框架并訓練得到準確的神經網絡模型。由此，平面波基組下的深度學習電子結構計算問題得到了良好的解決，訓練得到的神經網絡也有更高的精度和泛化能力。不僅如此，研究團隊還在由平面波DFT數據重構原子軌道基組哈密頓量的算法上有所突破，開發的基于實空間的方法能夠比基于投影的傳統算法快多個數量級，且對于材料體系大小有線性的時間復雜度。
 

　　相關研究成果以“將深度學習電子結構計算推廣到平面波的基礎上”(Generalizing deep-learning electronic structure calculation to the plane-wave basis)為題，于10月3日發表于《自然·計算科學》(Nature Computational Science)。
 

　　目前，深度學習方法與電子結構計算正發生深度的融合，大數據與人工智能在互相驅動中共同發展，由兩者共同推進的材料模擬與新材料發現正成為全新的材料科學研究范式。隨著“材料大模型”概念的提出，人工智能的發展對高質量以及大規模的材料數據又提出了全新的需求。這一過程中，兼容平面波基組的深度學習電子結構計算方法將會變得不可或缺，因為這一方法能夠直接對現有的材料大數據加以利用。目前絕大部分固體材料的DFT數據庫都是使用平面波基組計算生成的，而且這些材料數據庫仍然在不斷地被擴充。可以期待，能夠在這些大數據上進行訓練的深度學習模型將會具有前所未有的潛力。在可以預見的未來，能夠進行電子結構計算的人工智能必將日趨強大，而功能也將日趨完善。
 

　　徐勇、段文暉以及史蒂文·路易為該論文的通訊作者，清華大學物理系訪問學生(現為加州大學伯克利分校博士研究生)貢曉荀為論文的第一作者。研究在清華大學完成的部分得到了國家自然科學基金委基礎科學研究中心、國家科技部重點研發計劃、國家自然科學基金重點項目、北京市未來芯片技術高精尖創新中心、北京材料基因工程高精尖創新中心、天津超算中心等項目單位的支持。