【儀表網 研發快訊】 確定材料的微結構是認識和改性材料的前提。化學無序材料指晶格有序但元素成分無序的一類材料。從化學成分的角度來看，化學無序材料可分為陰離子、陽離子和缺陷對應體，可以簡單地認為是陰離子、陽離子和缺陷占據了非周期位點。化學無序材料由于其獨特的性質在半導體、高溫超導體、金屬合金、陶瓷和沸石催化劑等領域被廣泛應用。
研究無序材料的結構對于理解無序材料性質和指導實驗具有重要價值。因為部分晶格位點的原子占據不確定性，化學無序材料的確切結構一直尚未解決。化學無序材料的結構預測是極具挑戰的，其隨著體系尺寸增加變得愈加復雜。前期研究利用晶體對稱性除重、集團展開和機器學習勢等技術加速了化學無序材料的結構預測，但仍面臨大量昂貴的第一性原理計算。
中國科學院力學研究所和中科院山西煤炭化學研究所/中科合成油技術有限公司聯合團隊發展了“辣搜”(LAsou)方法來高效預測化學無序材料的電子結構。三種不同的、典型的有限尺寸體系測試表明【陰離子無序的BaSc(OxF1-x)3、陽離子無序的Ca1-xMnxCO3和缺陷無序的ε-FeCx】，與傳統枚舉法相比，“辣搜”方法僅需要非常少的第一性原理計算就可以快速找到熱力學穩定的結構。
“辣搜”方法是一種簡單而高效的方法，結合第一性原理計算和主動學習算法來搜索化學無序材料的熱力學穩定結構。“辣搜”方法在解決多體體系的“指數墻”(由于計算復雜度隨自由度指數上升而形成的壁壘)問題方面顯示出巨大潛力。
在“辣搜”方法中，機器學習勢可以通過大采樣空間的預測和篩選大大減少第一性原理的計算量，集成學習算法可以顯著提高能量和弛豫預測的穩定性，主動學習算法可以在線逐步提高機器學習勢的精度，從而不需要預先準備大量的訓練數據。結合這些優點和特點，基于主動學習的“辣搜”方法將有助于更大、更復雜、準無限尺寸系統的廣泛應用，以及出現在納米顆粒、催化劑、固溶體、高熵合金和高熵氧化物等新材料中。
圖1 基于主動學習的“辣搜”方法流程圖。概述了與第一性原理計算相結合的用于有限尺寸化學無序材料結構預測的方法。
圖2 枚舉法和“辣搜”法在BaSc(OxF1-x)3 (x=0.667)體系的表現。(a)2664個枚舉結構和最穩定結構的總能量散點圖。(藍色圓圈代表每個結構的能量，紅色虛線圓圈代表能量最低的結構。)(b)“辣搜”方法搜索過程中總能量隨搜索代數的演化。(紅色三角形代表歷史上搜索過的最低能量結構。)
圖3 枚舉法和“辣搜”法在Ca1-xMnxCO3 (x=0.25)體系的表現。(a)1033個枚舉結構和最穩定結構的總能量散點圖。(b)“辣搜”方法搜索過程中總能量隨搜索代數的演化。
圖4 枚舉法和“辣搜”法在ε-FeCx (x=0.5)體系的表現。(a)10496個枚舉結構和最穩定結構的總能量散點圖。(b)“辣搜”方法搜索過程中總能量隨搜索代數的演化。
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