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儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近日,中國科學院大連化學物理研究所節(jié)能與環(huán)境研究部廢水處理工程研究組研究員孫承林和衛(wèi)皇曌團隊、催化基礎國家重點實驗室研究員李仁貴等合作,發(fā)展了一種新型光催化水氧化和傳統(tǒng)催化過氧化氫濕式氧化(CWPO)耦合的技術,實現(xiàn)了有機污染物的高效去除,并將其應用于工業(yè)有機廢水處理。
將有機化合物未經(jīng)處理直接排入水中,會對環(huán)境造成危害。CWPO是一種高級氧化技術。該技術采用過氧化氫做氧化劑,在反應過程中催化過氧化氫分解為氧化性更強的羥基自由基(·OH),進而將有機污染物氧化為小分子有機物,甚至直接將有機物礦化。CWPO技術在常溫常壓下即可反應,并具有操作簡單、經(jīng)濟環(huán)保等特點,在中低濃度的難生物降解有機廢水處理領域受到關注。該技術存在氧化劑H2O2利用率低、鐵離子循環(huán)困難等問題,使體系成本和間接能耗較高,進一步大規(guī)模應用受限。
本工作受到中科院院士李燦團隊提出的“氫農(nóng)場”策略(Angew. Chem. Int. Ed.、Angew. Chem. Int. Ed.)和晶面間光生電荷分離特性(Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.)工作的啟發(fā),提出了光催化水氧化和CWPO耦合技術(Photo-CWPO),利用光生電子來實現(xiàn)Fe3+到Fe2+的還原,從而實現(xiàn)CWPO中鐵離子高效循環(huán);同時,利用光生空穴來實現(xiàn)有機污染物的氧化降解,大幅降低耦合體系H2O2的使用量。研究發(fā)現(xiàn),十面體BiVO4光催化劑被引入與CWPO耦合,受益于十面體BiVO4光催化劑高效的電荷分離效率和Fe3+到Fe2+的高效不可逆轉化,Photo-CWPO體系表現(xiàn)出高于單獨CWPO體系有機污染物分子降解效率,有效降低了Fe2+的使用量和鐵泥的排放。此外,本研究還發(fā)現(xiàn),H2O2可經(jīng)由BiVO4表面兩電子水氧化過程原位產(chǎn)生,進而與體系中Fe2+發(fā)生Fenton反應產(chǎn)生·OH,用于有機污染物分子降解,進一步降低整個體系H2O2的使用量,從而降低處理成本。Photo-CWPO策略已在十余種有機污染物分子的降解中被驗證,表現(xiàn)出良好的普適性和穩(wěn)定性。該策略為有機廢水深度礦化處理提供了新的高效低成本技術路線。
基于該工作,Photo-CWPO技術已在實際工業(yè)廢水處理中得到放大應用,被應用于處理煤化工廢水、甲醇制烯烴廢水、偏二甲肼廢水等,表現(xiàn)出良好的處理效果。目前,該技術正處于中試階段。
相關研究成果以Coupling Photocatalytic Water Oxidation on Decahedron BiVO4 Crystals with Catalytic Wet Peroxide Oxidation for Removing Organic Pollutions in Wastewater為題,發(fā)表在《應用催化B:環(huán)境》(Applied Catalysis B: Environmental)上。研究工作得到大連化物所創(chuàng)新基金、國家重點研發(fā)計劃、中科院青年創(chuàng)新促進會、國家自然科學基金等的支持。
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